1905年生于浙江山阴,幼年在长沙、上海生活。1927年与后来的著名化学家、中国科学院院士曾昭抡结婚。1931年毕业于沪江大学。1934年留学英国牛津大学,1936年毕业,获文学硕士学位。1936年至1937年,在巴黎大学进修。抗战爆发后回国,任教于重庆大学。1946年赴哈佛大学进修。1948年回国,先后在中央大学、中山大学和香港任教。1950年,任教于燕京大学,1952年院系调整,改任北京大学西语系教授。曾任第四届全国政协委员。
俞大絪与曾昭抡是民国知名学者,20世纪40年代末两人滞留香港,蒋介石欲劝说他们去台湾,被他们拒绝。俞大絪对英国语言文学有很高的素养和深入的研究。在1931年曾研究过约翰·曼斯菲尔的作品,1943年又研究英国当代诗歌倾向。